Concentration characteristics and health risk of heavy metals in soil and maize with long-term application of swine manures in farmland of Jilin Province
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摘要:
畜禽粪便的农田施用可引起土壤和作物中重金属累积，并通过生物链传递，影响人群健康。以吉林省7家大型养猪场周边长期施用猪粪的玉米农田为研究对象，研究了土壤和玉米籽粒中重金属的含量特征，以阐明猪粪农田施用对土壤质量及人群健康的影响。研究结果表明，土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的平均含量分别为9.430、0.128、31.21、28.15、0.021、19.60、26.00和71.76 mg·kg-1，As、Cd、Cu、Pb和Zn等平均含量高于吉林省土壤背景值；运用地累积指数法和内梅罗综合污染指数法对土壤污染状况的评价表明，土壤Cu和As处于轻-中污染水平，综合污染水平处于安全等级。玉米籽粒中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn平均含量分别为0.164、0.036、0.698、2.196、0.003 8、0.357、0.295和25.23 mg·kg-1，Pb、Ni和As含量不同程度超过国家食品卫生标准。不同重金属在玉米籽粒中的富集能力具有较大差异，Zn富集程度最高，Pb富集程度最低。不同重金属对成人的健康风险较小，As对儿童的健康风险指数大于1；成人和儿童的综合健康风险均大于1，表明长期施用猪粪的玉米具有一定的健康风险。
Abstract:The application of livestock manure in farmland can cause the accumulation of heavy metals in soil and crops.The heavy metals can be transmitted through the biological chain, ultimately affecting the health of the populace.The maize fields with long-term swine manure application around seven large hog farms in Jilin Province were selected to study the concentration characteristics of heavy metals in soil and maize grains, and to clarify the effects of livestock manure application on soil quality and population health.The results showed that the average concentrations of As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb and Zn in soil were 9.430, 0.128, 31.21, 28.15, 0.021, 19.60, 26.00 and 71.76 mg·kg-1, respectively.The average concentrations of As, Cd, Cu, Pb and Zn were higher than the soil background values in Jilin Province.Geo-accumulation index and Nemerow integrated pollution index were used to evaluate the pollution status of soil.The pollution levels of Cu and As in soil were with the highest values, reaching light-moderate pollution level, and the comprehensive pollution was at the safety level.The average concentrations of As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb and Zn in maize grains were 0.164, 0.036, 0.698, 2.196, 0.0038, 0.357, 0.295 and 25.23 mg·kg-1, respectively, and the concentrations of Pb, Ni and Zn exceeded the National Food Hygiene Standards to varying degrees.The enrichment ability of different heavy metals in maize grains had great diversity, the enrichment degree of Zn was with the highest value, and the enrichment degree of Pb was with the lowest value.The health risk of heavy metals to adults was small, the health risk index of As to children was greater than 1, while the comprehensive health risk of both adults and children was greater than 1, indicating that maize with long-term application of swine manure has certain health risks.
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Keywords:
- livestock manures /
- soil-maize system /
- heavy metals /
- concentration characteristics /
- health risk
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0 引言
随着我国畜禽养殖业迅速发展，养殖废弃物产生量逐年增加，畜禽粪便的农田肥料化利用已成为越来越普遍的资源化方式。重金属是畜禽养殖中应用最为广泛和使用量最大的一类添加剂，主要用于促进动物生长、提高饲料效率和治疗控制疾病等[1]。我国畜禽饲料中普遍添加重金属，每年向饲料中添加的重金属元素约150万t，重金属不能在动物体内完全吸收代谢，大部分会随粪便排出而进入环境中[2]。随着畜禽粪便的农田施用，大量重金属在土壤中累积，并可通过食物链进入人体，对土壤质量和人群健康均构成潜在的危害。因此，研究长期施用畜禽粪便的农田系统中重金属含量水平有利于准确评价它们的生态效应和环境风险，并对此采取有效的阻控措施。
吉林省是我国重要的优质商品粮生产基地以及畜禽养殖大省，每年出产的粮食约占全国总产量的5%，粮食商品率达70%以上[3]。同时，畜禽养殖业已成为农村经济的主导产业，总产值占到农业总产值的50.7%。2019年，全省畜禽粪污产生量约5 300万t，畜禽粪便的土地利用面临巨大压力[4]。目前对于吉林省长期施用畜禽粪便农田系统中重金属污染特征研究较少，尤其是长期施用畜禽粪便的农田生态系统环境风险尚不明确。因此，本文选取吉林省有代表性的养猪场，采集周边长期施用猪粪的玉米农田土壤及对应的玉米籽粒样品，评价农田土壤污染水平和农产品安全性，探讨长期猪粪施用条件下重金属在土壤-农作物系统的累积富集特征，为农田生态环境保护、农产品质量安全监控提供科学依据。
1 材料与方法
1.1 样品采集
以长期施用猪粪便的玉米农田为研究对象，选取吉林省典型黑土(德惠市、长春市和公主岭市)、黑钙土(扶余市和农安县)和白浆土(东丰县)分布区的7家大型养猪场(表 1)，对养猪场周边长期施用猪粪的表层土壤(0~20 cm)以及相应的玉米样品进行采集。每个养猪场周边选3个采样点，每个点按蛇形分散式采集5个点并混合。玉米样品采集地点与土壤样品保持一致，取整穗玉米，脱粒后混匀，用四分法留取适量作为一个玉米样品。经调查，研究区施肥模式为猪粪直接还田，并配施少量化肥，复合肥施用量约为1.0 t·hm-2，种植的玉米品种主要为京科968和先玉335。在距离采样点3 km左右的范围内，采集未施用畜禽粪便的农田土壤样品作为对照样品。土壤样品经自然风干后，去除根系、残渣、石块等杂物并研磨过100目尼龙筛；玉米样品用清水洗去表面粘附的杂质，再用去离子水清洗3~5次，用滤纸吸掉表面水分后放入干燥箱中(80 ℃)烘干至恒重，取出后用植物粉碎机粉碎，过20目尼龙筛后装袋待分析。
表 1 养猪场及周边农田基本信息Table 1 General information of hog farm and surrounding farmland编号
Number所在地
Location坐标
Coordinate出栏量/头/年
Slaughter/per year投产时间/年
Operation time/year经度
Longitude纬度
LatitudeXJ 扶余市肖家乡
Xiaojia town in Fuyu city125.8796 45.0970 200 2014 HLH 农安县哈拉海镇
Halahai town in Nong′an125.1805 44.5373 50 2012 BH 德惠市布海镇
Buhai town in Dehui city125.7262 44.4561 400 2012 LJ 长春市兰家镇
Lanjia town in Changchun city125.2006 44.0028 100 2016 DYS 公主岭市大榆树镇
Dayushu town in Gongzhuling city124.6876 43.6530 300 2009 DF 东丰县东丰镇
Dongfeng town in Dongfeng city125.5297 42.7228 250 2013 DX 东丰县大兴镇
Daxing town in Dongfeng city125.4834 42.7647 300 2010 1.2 分析方法与质量控制
土壤样品的pH采用玻璃电极测定(土水比为1∶2.5)。有机质采用Walkley-Black滴定法测定[5]。土壤和作物中重金属参照茹淑华的方法进行测定[6]：土壤样品(约0.200 g)加入5 mL HNO3、5 mL HClO4和3 mL HF，玉米籽粒样品(约0.500 g)加入8 mL HNO3和2 mL HClO4，分别经高温消解，消解液中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等含量用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定。每一批样品均加入土壤标样(GBW07410)和植株标样(GBW08503C)进行质量控制，8种重金属的回收率均在90%~110%之间，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的检出限分别为0.04、0.001、0.01、0.1、0.02、0.1、0.01和0.1 mg·kg-1。
1.3 污染评价
采用地累积指数(Geo-accumulation index, Igeo)和内梅罗综合污染指数(Nemerow integrated pollution index, NIPI)对土壤重金属的污染程度进行评价[7-8]。地累积指数计算公式为：
$$ {I_{{\rm{geo }}}} = {\log _2}\left( {\frac{{{C_{{\rm{soil }}}}}}{{1.5{B_{{\rm{sil }}}}}}} \right) $$ (1) 式(1)中：Igeo为地累积指数；Csoil为实测的土壤重金属浓度，mg·kg-1；Bsoil为土壤重金属背景值，mg·kg-1。
内梅罗综合指数的计算公式为：
$$ NIPI = \sqrt {\frac{{PI_{i{\rm{max}} }^2 + PI_{{\rm{iave }}}^2}}{2}} $$ (2) $$ PI = \frac{{{C_{{\rm{soil }}}}}}{{{S_n}}} $$ (3) 式(2)和(3)中：NIPI为内梅罗综合污染指数值；PI是每种重金属的污染指数；Sn为某一重金属元素的标准限值。地累积指数和内梅罗综合污染指数的详细分级见文献[7-8]。
1.4 重金属富集系数
采用富集系数(Bioconcentration factor, BCF)评估玉米籽粒对土壤重金属的吸收效率[9]。公式如下：
$$ BCF = \frac{{{C_{{\rm{maize }}}}}}{{{C_{{\rm{sil }}}}}} $$ (4) 式(4)中：Cmaize和Csoil分别为玉米籽粒和土壤中的重金属含量(mg·kg-1)。
1.5 人群健康风险评价
采用危害商(Hazard Quotient, HQ)评价重金属对不同年龄段的人群健康风险[10]。由于成人和儿童每天摄入量不同，对污染物的耐受限度也不相同，因此，对成人和儿童摄入玉米的重金属健康风险分别进行评价。单个重金属的潜在健康风险计算公式(5)-(6)如下：
$$ ADD = \frac{{{C_{{\rm{maize }}}} \times IR \times EF \times ED}}{{BW \times AT}} $$ (5) $$ HQ = \frac{{ADD}}{{RfD}} $$ (6) 式(5)和(6)中：ADD为重金属经作物摄入的平均日摄取量((mg·kg-1)·d-1)；Cmaize为作物中重金属浓度(mg·kg-1)；IR为摄入率(kg·d-1)；EF为暴露频率(day·year-1)；ED为暴露持续时间(year)；BW是平均体重(kg)；AT是平均剂量的时间段(day)；RfD是参考剂量((mg·kg-1)·d-1)。
多种重金属复合暴露的总HQ用HI (Hazard index) 表示，其计算公式为式(6):
$$ HI = \sum H {Q_i} $$ (7) 式(7)中：HQ为重金属的危害商；HI为不同重金属危害商的总和。当HQ或HI≤1，表示健康风险较低或没有；HQ或HI>1，表示可能发生健康风险，数值越大则健康风险越大；HQ或HI>10时，则可能存在慢性毒性效应[11]。健康风险评估参数的详细信息见表 2。
表 2 人群健康风险评价模型参数Table 2 Parameters of human health risk assessment model参数
Parameter缩写
Symbol单位
Unit成人
Adults儿童
Children参考文献
Reference摄入率Ingestion rate IR kg·d-1 0.1 0.05 [12] 暴露时间Exposure duration of crop ED a 30 10 暴露频率Exposure frequency EF day·a-1 350 350 [13] 平均体重Average body weight BW kg 60 15 平均接触时间Average time AT d ED×365 [14] 暴露剂量Reference dose RfD (mg·kg-1)·d-1 Cd: 0.001, Cr: 0.003, As: 0.000 3 Pb: 0.003 5, Cu: 0.04, Zn: 0.3, Ni: 0.02, Hg: 0.000 3 [15] 2 结果与讨论
2.1 农田土壤重金属含量特征
土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn含量的统计特征值见表 3。As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn平均含量分别为9.43、0.13、31.21、28.15、0.021、19.60、26.00和71.76 mg·kg-1 (以干重计)。不同类型土壤中重金属表现出不同的分布特征，As、Cr、Hg、Pb和Zn含量在白浆土较高，Cd、Cu和Ni在典型黑土中含量较高。不同类型土壤的理化性质差异明显，如pH值、有机质含量和黏粒含量等，是影响土壤重金属累积的重要因素。重金属在典型黑土和白浆土中的含量高于黑钙土，一方面是由于典型黑土及白浆土多为壤质黏土，黏粒含量高于黑钙土，高黏粒含量利于对重金属的固定[16]；另一方面，典型黑土有机质含量高于白浆土和黑钙土，对重金属络合作用强，有利于重金属的固持；最后，黑钙土的pH值介于7.36~8.85之间，显著高于白浆土和典型黑土，一般认为，土壤pH值越高，表面电荷OH-越多，有利于重金属难溶物质的形成，这与本研究中的规律不一致，可能是由于当土壤pH过高时(>7.5)，重金属沉淀物与羟基络合而溶出，从而导致土壤金属含量降低[17]。造成不同类型土壤中重金属含量差异的另一个重要原因是白浆土和典型黑土区的养殖时间普遍早于黑钙土区，施用猪粪的年限较长，导致了土壤中重金属含量较高。不同地区的猪饲料中重金属的添加量和种类不尽相同，这也可能是导致不同类型土壤重金属表现出不同分布特征的潜在原因[18]。
表 3 养猪场周边农田土壤和作物重金属含量统计特征值Table 3 Statistical characteristics of heavy metals in soil and crop around hog farms土壤类型
Soil type地点
Sites重金属Heavy metals/(mg·kg-1) SOM/(g·kg-1) pH As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn 黑钙土
ChernozemXJ 1 8.50 0.061 8 41.23 25.11 0.014 2 18.95 18.55 64.01 20.01 7.58 2 5.31 0.065 8 20.48 17.97 0.014 0 17.55 17.45 56.17 19.47 8.85 3 7.44 0.138 8 20.85 23.70 0.018 8 18.43 21.06 61.41 20.69 7.59 对照
Control10.88 0.126 5 30.22 14.74 0.011 2 21.35 26.10 50.61 17.89 8.14 HLH 1 9.39 0.123 6 19.83 27.54 0.016 4 20.05 20.64 59.22 26.32 7.59 2 6.66 0.136 6 20.05 29.24 0.022 6 19.15 19.51 59.12 25.89 7.96 3 8.79 0.128 2 31.51 38.58 0.018 3 19.76 20.04 69.06 25.54 7.36 对照
Control12.73 0.195 6 22.13 21.02 0.018 0 18.25 20.42 47.35 24.32 7.40 平均值Mean 7.68 0.109 1 25.66 27.02 0.017 4 18.98 19.54 61.50 22.99 7.82 典型黑土
MollisolsBH 1 6.72 0.097 1 25.76 30.32 0.009 2 19.57 20.74 66.15 33.36 6.26 2 8.04 0.108 1 34.96 29.82 0.020 2 19.41 21.52 67.57 31.92 6.34 3 9.31 0.116 8 50.36 32.31 0.021 2 21.32 22.10 71.89 31.25 6.11 对照
Control13.33 0.146 9 47.03 18.61 0.160 0 20.56 20.53 54.15 26.38 6.25 LJ 1 8.68 0.139 6 24.56 31.36 0.023 8 21.18 22.94 73.55 28.58 7.10 2 10.47 0.117 7 40.42 36.81 0.024 6 23.37 24.22 76.18 28.02 6.97 3 10.94 0.134 2 42.35 29.81 0.024 7 24.29 25.21 65.07 29.56 7.07 对照
Control10.89 0.178 7 46.07 17.54 0.112 5 24.67 29.76 51.96 26.9 7.02 DYS 1 7.37 0.141 7 24.47 32.05 0.017 1 19.42 21.43 71.30 26.61 6.36 2 6.30 0.274 8 22.57 40.59 0.018 2 19.26 20.88 73.42 25.82 6.42 3 9.07 0.107 8 25.78 32.66 0.014 3 20.06 20.89 69.14 25.66 6.42 对照
Control13.16 0.162 2 40.41 23.46 0.101 6 23.07 19.68 59.27 23.31 6.52 平均值Mean 8.54 0.137 5 32.36 32.86 0.019 3 20.88 22.22 70.48 28.98 6.56 白浆土
LesslveDF 1 9.85 0.128 1 36.20 27.91 0.032 0 19.79 33.88 89.38 21.71 5.72 2 8.94 0.188 1 31.16 17.80 0.019 6 17.07 28.49 128.3 20.85 5.49 3 11.57 0.130 8 40.25 20.13 0.032 3 17.90 34.21 68.51 20.50 5.75 DX 1 11.00 0.111 7 32.68 22.12 0.024 5 18.60 40.12 71.57 20.70 5.17 2 20.80 0.145 8 35.24 24.20 0.028 3 18.04 53.70 72.32 22.19 5.49 3 12.87 0.090 6 34.76 21.17 0.022 4 18.52 38.33 73.71 19.79 5.81 对照
Control9.70 0.045 8 47.09 17.20 0.106 3 21.38 31.00 67.90 17.10 5.21 平均值Mean 12.50 0.132 5 35.05 22.22 0.026 5 18.32 38.12 83.96 20.96 5.57 最小值Min 5.31 0.06 19.83 17.80 0.01 17.07 17.45 56.17 17.10 5.17 最大值Max 20.8 0.28 50.36 40.59 0.03 24.29 53.70 128.27 33.36 8.85 平均值Mean 9.43 0.13 31.21 28.15 0.02 19.6 26.00 71.76 24.46 6.66 标准差Standard deviation 3.21 0.04 8.74 6.40 0.01 1.77 9.12 14.80 4.29 0.93 变异系数% Coefficient of variation/% 34.04 30.77 28.00 22.74 50.00 9.03 35.08 20.62 17.54 13.96 背景值Background value(BV) 5.93 0.095 48.29 15.1 0.035 20.07 22.16 61.79 超背景值Proportion of exceeding the BV/% 95.24 85.71 4.76 100 0 19.05 42.86 80.95 筛选值* Threshold 40 0.3 150 50 1.8 70 90 200 注：*代表土壤环境质量标准—农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018)[19]。
Note: * indicates Soil Environmental Quality Risk Control Standard for Soil Contamination of Agricultural Land (GB 15618-2018)[19].与吉林省土壤背景值相比，除Cr、Hg和Ni平均含量低于土壤背景值外，As、Cd、Pb、Cu和Zn的平均含量分别为背景值的1.59、1.35、1.17、1.86和1.16倍，超背景值的比例分别为95.2%、85.7%、42.9%、100%和81.0%，表明研究区土壤已经受到As、Cd、Cu、Pb和Zn等重金属不同程度的累积。土壤中As、Cd和Pb变异系数大于30%，受人类活动影响较大。化肥、农药的施用以及汽车尾气排放等是As、Cd和Pb在土壤中累积的重要原因[14]。畜禽饲料中普遍添加一定剂量的Cu和Zn用于提高饲喂收益和饲料转化率[20]，由于畜禽对金属元素吸收利用率较低，大部分随粪便排出，故畜禽粪便有机肥料还田已成为农田重金属主要污染源之一[21]。对研究区土壤和对照土壤中重金属含量进行比较发现，Cr和Ni含量相差不大，均未超过土壤环境背景值，说明土壤中Cr和Ni主要来源于成土母质，人类活动对这两种金属的干扰较小；对照土壤中Cd和Hg含量著高于研究区土壤，可能是由于常年施用化肥及燃煤造成的；As作为杀虫剂中普遍添加的金属元素[17]，在研究区和对照土壤中含量均超过土壤背景值，表明农田土壤中施用农药的现象普遍存在，而对照土壤中As含量略高于研究区土壤，则可能与对照土壤的化肥施用有关，As在化肥中尤其是磷肥中的含量较高[22-23]；Pb在局部点位有超过土壤背景值的情况，可能是由于距离道路较近，车辆尾气排放引起Pb富集；研究区土壤中Cu和Zn含量均高于对照土壤，表明长期畜禽粪便施用能够增加土壤中Cu和Zn的累积，前期的研究也证实了，长期施用畜禽粪便能够显著增加土壤Cu和Zn等重金属含量[6]，而畜禽粪便中重金属含量是影响土壤中重金属污染程度的关键因素[24]。
2.2 农田土壤中重金属污染评价
土壤中8种重金属的地累积指数和内梅罗综合污染指数的统计特征值列于表 4，地累积指数呈现为Cu As>Cd >Zn>Pb>Ni>Cr>Hg，Cu、As、Pb、Cd和Zn分别有76.2%，47.6%，23.8%、14.3%和4.76%的样点处于轻-中污染水平，4.76%的As处于中污染水平。Hg、Cr和Ni均为无污染水平。土壤重金属NIPI的平均值为0.46，处于安全的污染等级，NIPI值的最大值为0.69，接近于警戒线等级(0.7 <NIPI≤1)，应引起重视。可见，长期施用畜禽粪便的农田土壤存在一定程度的重金属污染，其中Cu、Zn、As、Cd、Pb是主要污染物。重金属在不同类型土壤中的污染程度存在着一定的差异，白浆土中，As和Pb处于轻-中污染水平，Cu(-0.04)接近轻-中污染水平，并呈现为As>Pb>Cu>Cd>Zn>Ni>Hg>Cr的趋势；典型黑土和黑钙土中，除Cu处于轻-中污染水平外，其他7种重金属均处于无污染水平。NIPI值表现为典型黑土(0.51) >白浆土(0.42)=黑钙土(0.42)，均处于安全的污染等级。总体而言，长期施用猪粪便土壤中存在一定程度的Cu、As、Pb、Cd和Zn污染。对照土壤中重金属的地累积指数呈现As>Hg>Cd >Cu>Pb>Ni>Zn>Cr的顺序，As和Hg的Igeo值介于0~1之间，处于轻-中污染水平，其他重金属的Igeo值均小于0，处于无污染水平。对照土的NIPI平均值为0.41，处于安全的污染等级。对照土壤Hg、Cd和As的Igeo值高于研究区土壤，可能是由于对照土壤长期施用化肥和农药，导致大量的Hg、Cd和As在土壤中累积富集，形成土壤污染；对于Cu和Zn，研究区土壤的Igeo值均高于对照土壤，可能是由于猪粪便的长期施用，导致大量Cu和Zn在土壤中累积。长期施用猪粪便的农田土壤整体上处于清洁的水平，但Cu、Zn、As、Cd、Pb等重金属存在一定程度的污染。孙文静等[25]对内蒙古自治区畜禽养殖场周边土壤的研究结果显示，Cd、Pb、Zn和Cu达到轻度污染水平，As接近于轻度污染水平，与本研究的结果相一致。随着猪粪便的农田施用，土壤出现了明显的重金属累积现象，尤其是Cu和Zn两种重金属，给农产品的安全生产带来了极大的潜在威胁，因此，应适当控制饲料中Cu和Zn的添加量以及猪粪有机肥的施用量，并在施用前进行无害化处理，以减少粪污施用带来的农田环境风险。
表 4 农田土壤中重金属污染指数评价Table 4 Pollution index of heavy metals in soil污染等级
Pollution degreeIgeo NIPI As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn 最小值Min -0.74 -1.21 -1.87 -0.35 -2.51 -0.82 -0.93 -0.72 0.28 最大值Max 1.23 0.95 -0.52 0.84 -0.70 -0.31 0.69 0.47 0.69 平均值Mean 0.02 -0.23 -1.27 0.28 -1.39 -0.62 -0.42 -0.39 0.46 黑钙土Chernozem -0.24 -0.46 -1.56 0.22 -1.62 -0.67 -0.77 -0.59 0.42 典型黑土Mollisols -0.08 -0.12 -1.22 0.53 -1.50 -0.53 -0.58 -0.40 0.51 白浆土Lesslve 0.43 -0.14 -1.05 -0.04 -1.01 -0.72 0.17 -0.18 0.42 对照Control 0.40 -0.13 -0.95 -0.29 0.15 -0.49 -0.46 -0.76 0.41 污染土壤占总量的百分比/%
Proportion of contaminated soil in the total无污染Non contamination 47.62 85.71 100 23.81 100 100 76.19 95.24 轻-中污染Light-moderate 47.62 14.29 0 76.19 0 0 23.81 4.76 中污染Moderate 4.76 0 0 0 0 0 0 0 2.3 玉米籽粒中重金属含量
表 5为研究区玉米籽粒中重金属含量统计特征值。玉米籽粒中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的平均含量分别为0.164、0.036、0.698、2.196、0.004、0.358、0.295和25.23 mg·kg-1，含量分布依次为Zn>Cu>Cr>Ni>Pb>As>Cd>Hg。与国家食品卫生标准[26-29]相比，玉米籽粒中Pb平均含量为国家标准的1.48倍，超标率为81%，其他7种重金属的平均含量总体上均低于国家标准，但其中，Ni和As分别有14.3%和4.76%的样品超过国家标准。表明长期猪粪便施用对研究区玉米籽粒重金属含量的影响较小。
表 5 玉米籽粒中重金属含量Table 5 Heavy metal concentrations in maize seed重金属
Heavy metals平均值
Mean/(mg·kg-1)最小值
Min/(mg·kg-1)最大值
Max/(mg·kg-1)标准偏差
Standard deviation变异系数
Coefficient of variation/%标准值
Standard引文
ReferencesAs 0.164 0.074 0.526 0.098 59.54 0.5 [25] Cd 0.036 0.005 0.057 0.123 346.5 0.1 [25] Cr 0.698 0.590 0.803 0.047 6.750 1.0 [25] Cu 2.196 1.398 3.760 0.503 22.92 10 [26] Hg 0.004 0.002 0.005 0.001 23.42 0.02 [25] Ni 0.357 0.295 0.590 0.060 16.68 0.4 [27] Pb 0.295 0.154 0.570 0.101 34.22 0.2 [25] Zn 25.23 20.98 34.18 3.383 13.41 50 [28] 关于重金属在作物籽粒中的含量特征，国内其他地区也做了相关研究。与吉林省不同区域玉米籽粒中重金属含量相比，8种重金属含量显著高于松花江流域和辽河流域的玉米籽粒[30]；与长春地区玉米籽粒中的重金属相比，研究区玉米籽粒中As和Zn含量较高，Cu和Hg含量较低，Cd、Cr、Ni和Pb含量相差不大[31]。不同地区玉米籽粒中重金属含量存在一定的差异，与陕西省西安市[32]、山东省潍坊市[9]以及安徽省亳州[33]等地区玉米籽粒中的重金属含量相比，研究区玉米籽粒中的重金属含量整体处于较高的水平。
2.4 玉米籽粒的重金属累积富集
玉米籽粒的富集系数可表征重金属从土壤向农作物可食部分的累积富集能力[34]。如图 1所示，重金属在玉米籽粒中的富集系数大小依次为Zn(36.12%)＞Hg(20.13%)＞Cd(9.94%)＞Cu(8.12%)＞Cr(2.43%)＞As(1.92%)＞Ni(1.84%)＞Pb(1.22%)。也就是说，Zn、Hg、Cd和Cu的富集程度较高，Pb的富集程度最低。Zn和Cu是玉米生长所必需的元素，对玉米生长具有促进作用，容易被玉米植株的各个部位吸收，且最易在籽粒中富集[9]。在玉米籽粒及土壤中Hg和Cd的含量最低，但玉米对Hg和Cd的富集系数处于较高的水平，这可能与Hg和Cd的有效态含量密切相关[35]。相比于其他重金属，Pb进入土壤后易与土壤中有机物和矿物质相结合形成稳定的络合物或螯合物，阻碍了其向植物地上部位的迁移转运[36]。另一方面，玉米植株对Pb的吸收存在较大的分异特征，玉米根系和秸秆对Pb的吸收能力分别是籽粒的100~1 000倍和20倍左右，玉米根系和秸秆吸收了大部分Pb，从而导致籽粒对Pb的富集系数较小[34]。该结果与吴荣等对施用有机肥玉米籽粒中重金属元素富集能力的研究结果相一致[37]。不同农作物中也发现了相似的结果，叶必熊等通过不同畜禽粪便农用区小麦对不同重金迁移累积情况发现，小麦对Cu和Zn的富集能力较高，而对Pb和As的富集能力则较低[38]。因此，在长期施用畜禽粪便的农田系统中，应严格控制畜禽饲料中重金属元素的添加，以及强化重金属在土壤中钝化作用，降低作物累积富集作用。
2.5 农作物摄入的健康风险评价
重金属通过摄食途径对成人和儿童产生的健康风险结果如表 6所示，无论成人还是儿童，重金属通过玉米籽粒摄入造成的健康风险顺序均为：As>Cr>Pb>Zn>Cu>Ni>Hg>Cd。不同重金属成人的HQ平均值均小于1，成人健康风险较低。As的HQ平均值为0.872，接近于1，同时As的最大值达到了2.801，并有23.8%的样点HQ>1，表明As对成人具有一定的健康风险。As的儿童HQ平均值为1.745，其余重金属HQ平均值均小于1，表明As对儿童具有一定的健康风险。成人和儿童的HI平均值分别为1.708和3.415，表明研究区的玉米对摄食人群具有一定的健康风险，其中As对HI的贡献最高，达到51.1%。8种重金属中，As对人体造成的健康风险最显著，主要是因为As参考允许摄入剂量为0.000 3 mg·kg-1，处于较低水平，产生的健康风险较大。此外，儿童的单一健康风险指数均高于成人，表明重金属经玉米摄入对儿童造成的健康风险明显高于成人，受重金属的危害更为强烈[33]。Cu和Zn的成人和儿童的HQ值显著小于1，不会对人群产生健康风险，而且对HI的贡献率也较低，仅为5.14%和7.87%。因此，畜禽粪便的长期施用对研究区玉米的摄食健康风险影响较小。
表 6 农田玉米籽粒对人群健康风险评价结果Table 6 Results of health risk assessment of farmland corn kernels on population重金属
Heavy metal成人Adults 儿童Children 贡献率
Contribution rate/%最小值Min 最大值Max 平均值Mean 最小值Min 最大值Max 平均值Mean As 0.397 2.801 0.872 0.793 5.603 1.745 51.1 Cd 0.008 0.091 0.018 0.015 0.183 0.035 1.03 Cr 0.314 0.428 0.372 0.629 0.856 0.744 21.8 Cu 0.056 0.150 0.088 0.112 0.300 0.176 5.14 Hg 0.009 0.027 0.020 0.019 0.054 0.040 1.18 Ni 0.024 0.047 0.029 0.047 0.094 0.057 1.67 Pb 0.070 0.937 0.175 0.141 1.875 0.350 10.24 Zn 0.112 0.182 0.134 0.223 0.364 0.269 7.87 HI 1.708 3.415 3 结论
(1) 对于吉林省长期施用猪粪的玉米农田土壤中重金属的分布特征主要与土壤理化性质有关。研究区土壤整体上处于无污染水平，但部分土壤样品中As、Cd、Cu、Pb和Zn等重金属处于轻-中度污染的水平，且长期施用猪粪增加了土壤中Cu和Zn含量。
(2) 长期施用猪粪下，玉米籽粒中Pb平均含量超过国家食品卫生标准，Cu和Zn平均含量远低于国家食品卫生标准，表明长期畜禽粪便施用对研究区玉米籽粒的污染程度较小。玉米籽粒中Zn、Hg、Cd和Cu富集程度较高，Pb富集程度最低。
(3) 在猪粪施用下的玉米田上，重金属通过摄食途径具有一定健康风险，As是主要贡献者，儿童的健康风险高于成人。Cu和Zn健康风险指数较低，表明畜禽粪便的长期施用对玉米的摄食健康风险影响较小。
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表 1 养猪场及周边农田基本信息
Table 1 General information of hog farm and surrounding farmland
编号
Number所在地
Location坐标
Coordinate出栏量/头/年
Slaughter/per year投产时间/年
Operation time/year经度
Longitude纬度
LatitudeXJ 扶余市肖家乡
Xiaojia town in Fuyu city125.8796 45.0970 200 2014 HLH 农安县哈拉海镇
Halahai town in Nong′an125.1805 44.5373 50 2012 BH 德惠市布海镇
Buhai town in Dehui city125.7262 44.4561 400 2012 LJ 长春市兰家镇
Lanjia town in Changchun city125.2006 44.0028 100 2016 DYS 公主岭市大榆树镇
Dayushu town in Gongzhuling city124.6876 43.6530 300 2009 DF 东丰县东丰镇
Dongfeng town in Dongfeng city125.5297 42.7228 250 2013 DX 东丰县大兴镇
Daxing town in Dongfeng city125.4834 42.7647 300 2010 
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表 2 人群健康风险评价模型参数
Table 2 Parameters of human health risk assessment model
参数
Parameter缩写
Symbol单位
Unit成人
Adults儿童
Children参考文献
Reference摄入率Ingestion rate IR kg·d-1 0.1 0.05 [12] 暴露时间Exposure duration of crop ED a 30 10 暴露频率Exposure frequency EF day·a-1 350 350 [13] 平均体重Average body weight BW kg 60 15 平均接触时间Average time AT d ED×365 [14] 暴露剂量Reference dose RfD (mg·kg-1)·d-1 Cd: 0.001, Cr: 0.003, As: 0.000 3 Pb: 0.003 5, Cu: 0.04, Zn: 0.3, Ni: 0.02, Hg: 0.000 3 [15]
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表 3 养猪场周边农田土壤和作物重金属含量统计特征值
Table 3 Statistical characteristics of heavy metals in soil and crop around hog farms
土壤类型
Soil type地点
Sites重金属Heavy metals/(mg·kg-1) SOM/(g·kg-1) pH As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn 黑钙土
ChernozemXJ 1 8.50 0.061 8 41.23 25.11 0.014 2 18.95 18.55 64.01 20.01 7.58 2 5.31 0.065 8 20.48 17.97 0.014 0 17.55 17.45 56.17 19.47 8.85 3 7.44 0.138 8 20.85 23.70 0.018 8 18.43 21.06 61.41 20.69 7.59 对照
Control10.88 0.126 5 30.22 14.74 0.011 2 21.35 26.10 50.61 17.89 8.14 HLH 1 9.39 0.123 6 19.83 27.54 0.016 4 20.05 20.64 59.22 26.32 7.59 2 6.66 0.136 6 20.05 29.24 0.022 6 19.15 19.51 59.12 25.89 7.96 3 8.79 0.128 2 31.51 38.58 0.018 3 19.76 20.04 69.06 25.54 7.36 对照
Control12.73 0.195 6 22.13 21.02 0.018 0 18.25 20.42 47.35 24.32 7.40 平均值Mean 7.68 0.109 1 25.66 27.02 0.017 4 18.98 19.54 61.50 22.99 7.82 典型黑土
MollisolsBH 1 6.72 0.097 1 25.76 30.32 0.009 2 19.57 20.74 66.15 33.36 6.26 2 8.04 0.108 1 34.96 29.82 0.020 2 19.41 21.52 67.57 31.92 6.34 3 9.31 0.116 8 50.36 32.31 0.021 2 21.32 22.10 71.89 31.25 6.11 对照
Control13.33 0.146 9 47.03 18.61 0.160 0 20.56 20.53 54.15 26.38 6.25 LJ 1 8.68 0.139 6 24.56 31.36 0.023 8 21.18 22.94 73.55 28.58 7.10 2 10.47 0.117 7 40.42 36.81 0.024 6 23.37 24.22 76.18 28.02 6.97 3 10.94 0.134 2 42.35 29.81 0.024 7 24.29 25.21 65.07 29.56 7.07 对照
Control10.89 0.178 7 46.07 17.54 0.112 5 24.67 29.76 51.96 26.9 7.02 DYS 1 7.37 0.141 7 24.47 32.05 0.017 1 19.42 21.43 71.30 26.61 6.36 2 6.30 0.274 8 22.57 40.59 0.018 2 19.26 20.88 73.42 25.82 6.42 3 9.07 0.107 8 25.78 32.66 0.014 3 20.06 20.89 69.14 25.66 6.42 对照
Control13.16 0.162 2 40.41 23.46 0.101 6 23.07 19.68 59.27 23.31 6.52 平均值Mean 8.54 0.137 5 32.36 32.86 0.019 3 20.88 22.22 70.48 28.98 6.56 白浆土
LesslveDF 1 9.85 0.128 1 36.20 27.91 0.032 0 19.79 33.88 89.38 21.71 5.72 2 8.94 0.188 1 31.16 17.80 0.019 6 17.07 28.49 128.3 20.85 5.49 3 11.57 0.130 8 40.25 20.13 0.032 3 17.90 34.21 68.51 20.50 5.75 DX 1 11.00 0.111 7 32.68 22.12 0.024 5 18.60 40.12 71.57 20.70 5.17 2 20.80 0.145 8 35.24 24.20 0.028 3 18.04 53.70 72.32 22.19 5.49 3 12.87 0.090 6 34.76 21.17 0.022 4 18.52 38.33 73.71 19.79 5.81 对照
Control9.70 0.045 8 47.09 17.20 0.106 3 21.38 31.00 67.90 17.10 5.21 平均值Mean 12.50 0.132 5 35.05 22.22 0.026 5 18.32 38.12 83.96 20.96 5.57 最小值Min 5.31 0.06 19.83 17.80 0.01 17.07 17.45 56.17 17.10 5.17 最大值Max 20.8 0.28 50.36 40.59 0.03 24.29 53.70 128.27 33.36 8.85 平均值Mean 9.43 0.13 31.21 28.15 0.02 19.6 26.00 71.76 24.46 6.66 标准差Standard deviation 3.21 0.04 8.74 6.40 0.01 1.77 9.12 14.80 4.29 0.93 变异系数% Coefficient of variation/% 34.04 30.77 28.00 22.74 50.00 9.03 35.08 20.62 17.54 13.96 背景值Background value(BV) 5.93 0.095 48.29 15.1 0.035 20.07 22.16 61.79 超背景值Proportion of exceeding the BV/% 95.24 85.71 4.76 100 0 19.05 42.86 80.95 筛选值* Threshold 40 0.3 150 50 1.8 70 90 200 注：*代表土壤环境质量标准—农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018)[19]。
Note: * indicates Soil Environmental Quality Risk Control Standard for Soil Contamination of Agricultural Land (GB 15618-2018)[19].
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表 4 农田土壤中重金属污染指数评价
Table 4 Pollution index of heavy metals in soil
污染等级
Pollution degreeIgeo NIPI As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn 最小值Min -0.74 -1.21 -1.87 -0.35 -2.51 -0.82 -0.93 -0.72 0.28 最大值Max 1.23 0.95 -0.52 0.84 -0.70 -0.31 0.69 0.47 0.69 平均值Mean 0.02 -0.23 -1.27 0.28 -1.39 -0.62 -0.42 -0.39 0.46 黑钙土Chernozem -0.24 -0.46 -1.56 0.22 -1.62 -0.67 -0.77 -0.59 0.42 典型黑土Mollisols -0.08 -0.12 -1.22 0.53 -1.50 -0.53 -0.58 -0.40 0.51 白浆土Lesslve 0.43 -0.14 -1.05 -0.04 -1.01 -0.72 0.17 -0.18 0.42 对照Control 0.40 -0.13 -0.95 -0.29 0.15 -0.49 -0.46 -0.76 0.41 污染土壤占总量的百分比/%
Proportion of contaminated soil in the total无污染Non contamination 47.62 85.71 100 23.81 100 100 76.19 95.24 轻-中污染Light-moderate 47.62 14.29 0 76.19 0 0 23.81 4.76 中污染Moderate 4.76 0 0 0 0 0 0 0
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表 5 玉米籽粒中重金属含量
Table 5 Heavy metal concentrations in maize seed
重金属
Heavy metals平均值
Mean/(mg·kg-1)最小值
Min/(mg·kg-1)最大值
Max/(mg·kg-1)标准偏差
Standard deviation变异系数
Coefficient of variation/%标准值
Standard引文
ReferencesAs 0.164 0.074 0.526 0.098 59.54 0.5 [25] Cd 0.036 0.005 0.057 0.123 346.5 0.1 [25] Cr 0.698 0.590 0.803 0.047 6.750 1.0 [25] Cu 2.196 1.398 3.760 0.503 22.92 10 [26] Hg 0.004 0.002 0.005 0.001 23.42 0.02 [25] Ni 0.357 0.295 0.590 0.060 16.68 0.4 [27] Pb 0.295 0.154 0.570 0.101 34.22 0.2 [25] Zn 25.23 20.98 34.18 3.383 13.41 50 [28]
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表 6 农田玉米籽粒对人群健康风险评价结果
Table 6 Results of health risk assessment of farmland corn kernels on population
重金属
Heavy metal成人Adults 儿童Children 贡献率
Contribution rate/%最小值Min 最大值Max 平均值Mean 最小值Min 最大值Max 平均值Mean As 0.397 2.801 0.872 0.793 5.603 1.745 51.1 Cd 0.008 0.091 0.018 0.015 0.183 0.035 1.03 Cr 0.314 0.428 0.372 0.629 0.856 0.744 21.8 Cu 0.056 0.150 0.088 0.112 0.300 0.176 5.14 Hg 0.009 0.027 0.020 0.019 0.054 0.040 1.18 Ni 0.024 0.047 0.029 0.047 0.094 0.057 1.67 Pb 0.070 0.937 0.175 0.141 1.875 0.350 10.24 Zn 0.112 0.182 0.134 0.223 0.364 0.269 7.87 HI 1.708 3.415
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